École Doctorale Des Sciences Chimiques

Mots-clés: adsorption de CO2, thermographie IR, spectroscopie DRIFT, méthodologie haut-débit, modélisation thermique, chaleur d'adsorption, technique inverse. Abstract: CO2 capture via adsorption process on porous materials (adsorbents) is a promising alternative due to its high selectivity and low energy penalties. We have investigated in-situ CO2 adsorption on solid adsorbents by combining Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform spectroscopy (DRIFT) with infrared thermography to better understand the mechanisms controlling CO2-adsorbent interactions and thus optimize its capture in post-combustion capture processes. Infrared thermography is used to detect the transient heat source coming from the adsorbent surface during CO2 adsorption. A heat transfer model has been developed in order to estimate the adsorption heats. A model chemical reactor designed for DRIFT allowed us to clearly evidence the adsorbed species and to study the surface species evolution according to the temperature and the surrounding atmosphere. Finally, the coupling of information coming from the two approaches allowed us a high-throughput investigation of key parameters for the selection of the most efficient adsorbents. REMERCIEMENTS Remerciement…comment remercier tous ceux qui ont contribué directement et indirectement à la concrétisation de cet énorme défis qu'est la thèse? J'avoue que c'est plus difficile que l'attribution de bandes et l'analyse des équations de la chaleur! J'essaye…Tout d'abord, je tiens à remercier chaleureusement mes directeurs de thèse Pr. grand merci pour l'ambiance de travail et détente très sympathique et importante durant cette thèse. qui ont rassemblé leurs expertises afin d'étudier précisément les mécanismes d'adsorption des molécules de CO2 sur divers adsorbants solides. De façon générale, les molécules peuvent se lier à des surfaces solides selon deux processus: soit la molécule s'attache à la surface par physisorption, grâce à une interaction de type van der Waals qui s'établit entre elle et le substrat, soit une liaison chimique se forme entre le substrat et la molécule adsorbée: c'est la chimisorption. L'énergie dégagée lors de l'interaction gaz/substrat est dissipée dans le solide (vibrations de réseau) et se traduit par une quantité de chaleur dégagée. La quantité de chaleur dégagée lors d'un processus de physisorption est de l'ordre de 25 kJ.mol-1 alors qu'elle est considérablement plus élevée (environ 100 kJ.mol-1) dans le cas de la chimisorption, qui s'accompagne d'une profonde modification de la répartition des charges électroniques des molécules adsorbées. Les matériaux de capture de CO2 peuvent donc être classés dans deux grandes catégories: les matériaux de physisorption où se trouvent les zéolithes, les MOF (metal organic framework) …